Nascido na cidade do Rio de Janeiro - RJ, filho de Maria de Lourdes Barros e de Theophilo de Barros Filho, iniciou seus estudos de música aos dez anos de idade, dedicando-se, a partir dos onze anos, ao violão, quando muda-se para São Paulo.
Aos treze anos, começa a tocar em bailes e shows de amadores, e dois anos após começa a compor.

Sua primeira composição foi Saudade Pequenina, em 1958, e a partir daí faz uma série de composições: "Natureza", "Igrejinha", "Seja Meu Amor", "Crediário do Amor", "Fim", "Terrrace", "Menino das Laranjas", "História de uma Vitória", entre outras, além de arranjos.

Estreou como músico profissional na Boate Lancaster tocando contrabaixo ao lado de César Camargo Mariano no piano, Flavinho no trumpete e Escalante na bateria.

Em 1962 formou um trio com o organista Renato Mendes e com o baterista José Luis Schiavo.
No ano seguinte, integra o "Sabá Quarteto", ao lado de César Camargo Mariano, Sabá e Hamilton Pitorre, e começa a dar aulas de violão e a ensaiar o seu "Sexteto Brasileiro de Bossa", estreando no João Sebastião Bar.

Em 1964 compôs "Aninha" e "Zé Mineiro" e ganhou o Troféu "Índio de Prata" da TV Tupi, com "Maria e Mar" (Sílvia Maria) e gravou, no LP "O Toque Inconfundível de Walter Wanderley",e "Menino das Laranjas", que no ano seguinte, foi gravado também por Elis Regina, ano que compôs "Disparada" e "Espanto".

Dirigiu e compôs músicas para muitas peças teatrais, como "Arena Conta Tiradentes", de Augusto Boal e G. Guarnieri, com músicas suas, de Caetano Veloso, Gilberto Gil e Sidney Miller.
Também gravou e participou de grandes LPs.

Formou o Trio Novo com Heraldo e Airto e compôs, ao lado de Geraldo Vandré, "Disparada".
No Quarteto Novo, ganhou o "Troféu Imprensa", gravou o LP, compondo o tema da novela "Bicho do Mato" com Chico de Assis.
Fez o Arranjo de "Ponteio" entre outras gravações, arranjos e shows, o que os levaram a ganhar importantes festivais e prêmios.

Fez em 1968 outras composições como "Oxalá" que representou São Paulo no MPB Shell e "Mi Patria" para a peça teatral "Doce América, Latino América".
Foi para Nova York como diretor musical e violonista, com a peça "Arena Conta Zumbi", e no ano seguinte, para cidades mexicanas e americanas, além de Lima, no Peru, com as peças "Zumbi" e "Bolivar", com o Teatro de Arena.

Ao final da excursão, é convidado para se apresentar na "Festa de Encerramento dos Trabalhos da ONU" .

Com a música "Desafio" empata em primeiro lugar com outras duas concorrentes no "Festival da Viola" da TV Tupi e gravou mais um LP, fazendo em 1971 arranjos para o LP de Chico Maranhão e para o de Carlos Lyra, além da direção musical de "Abelardo e Heloisa".

Em 72 de "Capital Federal", ambas de Flávio Rangel, fazendo também a gravação do compacto dessa última pela Philips.
Neste ano, fez também o Jingle da VASP "A VASP abre suas asas", a direção musical da boate "Zibuca" e ingressou em publicidade na SONOTEC.

Produziu o CD "Márcia", o LP "Dick Farney" e fez arranjos para Abílio Manoel, fazendo no ano seguinte a produção do LP Adauto Santos e, em parceria com o Trio Marayá , a trilha sonora do filme "Quelé do Pajeú", de Anselmo Duarte.

Em 1975 fez a produção da "Coleção Centro-Oeste-Sudeste" e do LP "Papete, Berimabau e Percursão".

Nos anos seguintes faz os arranjos do LP "Urbana" de Léo Karan, e pela EMI/ODEON grava "A VASP abre as suas asas", o Jingle do "Banespa" em CD, a gravação de "Zé Mineiro" por Márcia (EMI), arranjos para o LP "Vadico, Evocação III", além de arranjos para Abílio Manoel no LP "Becos e Saídas".

Faz a gravação do "Primeiro Disco" de sua autoria - Álbum duplo pelo selo Eldorado, e lança-o em 1980, ano que também fez arranjos para o disco "Raízes e Frutos".

A seguir, fez a produção e arranjos para o primeiro e segundo LPs de "Edú da Gaita" (Selo Eldorado), que ganharam o prêmio "Melhor Disco do Ano" , pelo Jornal do Brasil, em 81 e 82 respectivamente.

Participa com a música "Barco Sul" no "MPB Shell" (Rede Globo), e faz arranjos para o LP de Cau Pimentel e a gravação de "Mi Pátria" por Márcia.

Aprimora seus estudos com o maestro argentino Alfredo Lupi.
Fez arranjos para Beto Araújo (87), formando-se no ano seguinte em Comunicação e Jornalismo, e em 89 escreve para a Revista CD (Editora Globo).

Fez arranjos para os CDs "The Best of Antonio Carlos Jobim" em 1990, "The Beatles in Bossa Nova" e "The Best of Chico / Toquinho / Vinicius" em 1991, "Pery Ribeiro / Songs of Brazil" em 1992, "Jane Duboc" em 1993 .

Faz os arranjos do CD com músicas de George Gershwin e Cole Porter lançados no exterior,quando também começa a escrever crônicas para jornais.

Em 1995, participa do "I Encontro da MPB" com a música inédita "Fruta Nativa" (Letra de Paulo César Pinheiro), e faz letras para músicas de Wilson Mauro e José Graziano: "Coisa de Carioca", "A mais longa noite de verão", "Andréia", "Só para variar", "Pernambuquet", "Vai você", "Como uma flor" e "Quem é Quem".
Em 1996, fez a gravação de "Vamos Deixar" CD3-História da Bossa Nova, da Revista Caras.
Faz também os arranjos para o CD "Toquinho/Peça Infantil" e em 1997 para o CD "Bodas de Cristal".

Lança o CD "Violão Solo" - Theo de Barros (Paulinas-COMEP).

Theo vem atuando também na área publicitária, e jornalística mostrando a mesma criatividade e genialidade de suas composições e arranjos.
Em sua carreira, fez mais de 2000 jingles, entre eles Vaspex, Pirelli, Vasp, Transbrasil, Banespa e Coca-Cola.

Lança em 2004, pelo selo Maritaca, o álbum "Theo".